富氧活性炭的儲(chǔ)氫能力，活性炭已經(jīng)被廣泛研究用于儲(chǔ)氫，但是迄今為止，它們的儲(chǔ)存容量似乎具有上限。在這里，為了規(guī)避這個(gè)上限，我們研究了富氧活性炭的能力。本文中講述了醋酸纖維素制成的活性炭，結(jié)合了多種優(yōu)點(diǎn)具有高表面積和孔隙體積，還有自身孔隙幾乎完全是微孔特征(大于90%的微孔含量)，具有富氧性質(zhì)。

　　氫氣作為替代機(jī)動(dòng)車輛中的汽油燃料是有一定吸引力的，作為推動(dòng)氫經(jīng)濟(jì)的一部分。與目前使用的化石燃料相比，氫具有使其作為燃料更有利的優(yōu)點(diǎn)，包括潛在的可再生和對環(huán)境友好(氫燃燒或電化學(xué)氧化的唯一副產(chǎn)物是水，這將減少CO2排放)，以及具有高重量能量密度。然而，作為可行的車輛燃料的氫的廣泛存儲(chǔ)，運(yùn)輸和應(yīng)用受到一些難題。因此，固態(tài)材料中氫的儲(chǔ)存是能更好使用氫的關(guān)鍵�；钚蕴恐袑�氫吸收的最重要因素是表面積，孔體積和孔徑。特別是，存儲(chǔ)在活性炭的氫氣量之間的鏈路。但是儲(chǔ)存在活性炭中的氫的量仍然受到分子氫與其孔壁表面之間的弱相互作用而產(chǎn)生限制。理想的活性炭儲(chǔ)氫材料是具有高表面積和與吸附的氫分子儲(chǔ)存相互作用。

　　因此，在這項(xiàng)研究中，我們利用活性炭前體的類型與最終活性炭的性質(zhì)之間的關(guān)系來生成一組多孔碳，這組材料具有高表面積和高水平的微孔率以及高氧含量，還有相似的孔隙尺寸。并且研究了富氧活性炭的特性及其吸氫性能，并將它們與目前的其他材料進(jìn)行了比較。為了探測表面氧對活性炭的氫吸收性質(zhì)的影響，我們設(shè)計(jì)了活性炭合成方法來生成具有高氧含量的材料。因此，我們使用醋酸纖維素，其被稱為CA(并且具有0.93的O/C原子比)作為起始材料，而不是例如具有0.83的O/C比的纖維素。

　　活性炭的多孔性

　　合成富含氧的活性炭，具有低水平的石墨化。為了用作儲(chǔ)氫材料是有用的，活性炭顯示出孔隙率主要源自微孔高水平。使用氮吸附分析探測活性炭的孔隙率�；钚蕴康牡�吸附等溫線如圖1a所示。所有三個(gè)樣品都顯示出通常為微孔材料獲得的I型等溫線。隨著活化溫度從600℃變化到700℃，吸附的氮量(其為碳中孔隙率的量度)顯著上升，然后在800℃下制備的樣品下降。然而，等溫線的形狀幾乎沒有變化，這表明盡管孔隙率大大增加，但仍保持微孔的水平。增加了總的孔隙率在活性炭通常與在等溫線的形狀的變化相關(guān)聯(lián)，尤其是加寬吸附。

　　圖1、活性炭的孔隙率。活化的碳被標(biāo)記為CA-4T，其中4是活化KOH/碳比，T是活化溫度。顯示了氮吸附等溫線(a)和相應(yīng)的孔徑分布曲線(b)。

　　活性炭的氫儲(chǔ)存能力

　　活性炭中的氫儲(chǔ)存需要具有最高表面積和適當(dāng)尺寸的孔的材料。在-196和25℃下使用重量法在HidenXEMIS分析儀上在0-30巴的壓力范圍內(nèi)研究活性炭的儲(chǔ)氫能力。圖2顯示了活性炭在-196℃下的過量和總氫吸收等溫線。對于所有CA-4T活性炭，氫吸收是可逆的，沒有滯后現(xiàn)象，并且在0-30巴的壓力范圍內(nèi)沒有達(dá)到飽和。我們首先注意到1巴的氫吸收非常令人印象深刻，在3.1-3.9wt%的范圍內(nèi)。這種儲(chǔ)氫比為高表面積活性炭傾向于在2-3重量%范圍內(nèi)的任何報(bào)告的值高得多。我們將這種特別高的吸收特性歸因于非常高的微孔表面積和富氧表面的組合，特別是對于3.9重量%的活性炭樣品CA-4700。富氧表面的效果是對于活性炭樣品CA-4600，其盡管具有適度總表面積和微孔表面，仍然表現(xiàn)出的吸收比以前發(fā)現(xiàn)的活性炭材料具有高得多的表面積。經(jīng)過研究發(fā)現(xiàn)，具有氧官能團(tuán)的活性炭效果預(yù)期在低壓下具有最大效果，其中氫和表面之間的相互作用比在較高壓力下更重要，其中通過空間填充機(jī)制更可能發(fā)生氫吸收。

　　圖2、活性炭的儲(chǔ)氫能力，在-196℃下活性炭的過量和總氫吸收。

　　使用醋酸纖維素的水熱碳化產(chǎn)生水合物，其在活化時(shí)產(chǎn)生富氧活性炭，這類活性炭其具有非常高的表觀面積，具有大部分表面積，微孔產(chǎn)生率達(dá)到92%。活性炭只有一小部分尺寸大于2納米的孔。通過IR和XPS研究證實(shí)了氧官能團(tuán)(COOH，C-OH和O-C=O)的存在。與來自其他前體(例如，纖維素，木質(zhì)素，鋸末，淀粉等)做成的活性炭比較分析表明，富含氧的性質(zhì)和高微孔性對于醋酸纖維素衍生的活性炭是獨(dú)特的。由于高表面積，高微孔率和富氧性質(zhì)的綜合影響，活性炭在-196°C時(shí)表現(xiàn)出增強(qiáng)的重量儲(chǔ)氫能力，高達(dá)8.1wt%(總吸收)和7.0wt%(過量吸收)20巴，在30巴下升至8.9wt%(總吸收)和7.2wt%(過量吸收)�；钚蕴吭谑覝叵乱脖憩F(xiàn)出優(yōu)異的氫吸收。這些足以證明富氧活性炭優(yōu)秀的儲(chǔ)氫能力。

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