稀有氣體氙在人類工業(yè)發(fā)展的重要作用，并在照明方面或其他應(yīng)用中得到越來越廣泛的應(yīng)用。為了獲得進(jìn)一步利用的純氙(Xe)，通常使用能量密集的低溫分餾來從空氣中濃縮惰性氣體Xe。另外，研究人員還作出了巨大努力，采取各種吸收劑的研究氙吸附。然而，Xe在空氣中的濃度非常低(0.086 ppmv)，而像普通活性炭這種吸附劑只能保持非常低的Xe吸收量。因此，尋找具有大選擇性的高容量吸附劑來獲取Xe(包括吸附和分離)是非常重要和重要的。

　　我們采用金屬有機(jī)骨架和共價(jià)有機(jī)聚合物作為前體制備氮摻的活性炭分別為活性炭X和活性炭ZX，并進(jìn)一步研究了氮摻活性炭對(duì)Xe吸附和分離。為了比較，我們還研究了炭化沸石中的氙吸附和分離。圖1(a，b)顯示了活性炭和炭化沸石的SEM圖像及其特定的晶體外觀�？梢钥闯觯瑘D案與模擬峰很好地吻合，意味著沒有雜質(zhì)和純度比較高。圖1(c，d)顯示了活性炭Z和活性炭ZX的無定形形態(tài)。

　　圖1、幾種吸附劑材料的掃描電子顯微鏡(SEM)圖像。

　　使用恒溫裝置通過循環(huán)水和乙二醇以1：1的比例進(jìn)行低壓和25攝氏度的Xe吸附測(cè)量，Xe吸附等溫線如圖2所示，其中所有吸附等溫線隨壓力增加沒有飽和。有趣的是，摻氮活性炭中Xe的實(shí)驗(yàn)攝取與模擬數(shù)據(jù)非常匹配，這表明模擬是在一定程度上高精度和合理性地預(yù)測(cè)氣體吸附的有力工具。然而，炭化沸石的Xe吸附容量在模擬方式上被過度預(yù)測(cè)，這大大高于實(shí)驗(yàn)結(jié)果。這種對(duì)炭化沸石氣體收集的過度預(yù)測(cè)現(xiàn)象也發(fā)生在，可能是由于晶體缺陷實(shí)驗(yàn)產(chǎn)品在實(shí)踐中不利于吸附。

　　圖2、在25攝氏度下，摻氮活性炭，炭化沸石，活性炭Z和活性炭ZX的Xe吸附的實(shí)驗(yàn)和模擬等溫線。

　　除Xe吸附外，從混合物中分離Xe是另一個(gè)重要問題。因此，我們使用理想吸附溶液理論(IAST)，為可信的工具來預(yù)測(cè)所述氣體選擇性。考慮到Xe在空氣中的濃度非常小，因此我們計(jì)劃以小比率1/99探索Xe/CO 2和Xe/N 2的選擇性。由于IAST計(jì)算的要求，我們還測(cè)量了在25攝氏度的四個(gè)樣品中CO 2和N 2吸附的吸附，并且它們的等溫線顯示在圖3中。計(jì)算的Xe/CO 2和Xe/N的選擇性2以1/99的比例在被證明圖4。

　　圖3、幾種活性炭樣品上的氣體的實(shí)驗(yàn)吸附等溫線，(a)CO 2，(b)N 2。

　　圖3顯示炭化沸石對(duì)CO 2和N 2的吸附比較低。值得注意的是， 與其他相比，摻氮活性炭在 p > 0.5 bar時(shí)顯示出較高的CO 2吸附，這主要?dú)w因于四極CO 2分子與不飽和金屬位點(diǎn)中的正電荷之間的相互作用。此外，除摻氮活性炭外，還包括CO2和N 2吸附容量遵循活性炭Z>活性炭ZX>炭化沸石的順序，這意味著這些前體生產(chǎn)的氮摻雜活性炭具有顯著的氣體吸附性能。

　　圖4、幾種活性炭樣品吸附選擇性分別為(a)Xe/CO 2，(b)Xe/N 2，摩爾分?jǐn)?shù)y CO2=0.99，y N2=0.99。

　　圖4顯示了相同比例1/99的四個(gè)樣品對(duì)Xe/CO 2和Xe/N 2的選擇性。顯然，活性炭ZX對(duì)Xe/CO 2和Xe/N 2混合物表現(xiàn)出較高的選擇性。隨著壓力的增加，碳-ZX的S ads(Xe / CO 2)逐漸下降，而S ads(Xe / N 2)幾乎保持相同的值~120.0，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于幾乎所有其他吸附劑。而且，Xe/N的選擇性趨勢(shì)遵循活性炭ZX>活性炭Z>摻氮活性炭>炭化沸石的順序，就像氣體吸附能力排名一樣。實(shí)際上，活性炭ZX不僅具有較高的Xe容量，而且在所研究的四個(gè)樣品中具有較高的Xe/CO 2和Xe/N 2混合物的選擇性，這表明共價(jià)有機(jī)聚合物生產(chǎn)的氮摻雜活性炭是一個(gè)很好的吸附材料。用于惰性氣體中吸附和分離空氣。

　　綜上所述，我們以幾種有機(jī)復(fù)合物為基質(zhì)，成功合成了氮摻活性炭(Z和ZX)。發(fā)現(xiàn)與基質(zhì)相比，制備的活性炭ZX顯示出更好的Xe吸附性能。實(shí)際上，氮摻雜的活性炭ZX不僅在室溫和1巴下表現(xiàn)出極高的Xe吸附容量4.42 mmol g-1，比幾乎所有其他材料都大，而且對(duì)Xe/N也具有~120的優(yōu)異選擇性。以相同的比率1/99，這主要?dú)w因于芳環(huán)上的H原子為主的排除效應(yīng)。本期制作的活性炭是氣體吸附和分離的優(yōu)良候選者，尤其是對(duì)于惰性氣體Xe。

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