砷在自然環(huán)境中不可能生物降解，因此受污染的水中坤會一直的存在，因此被認(rèn)為是廢水和水資源中比較危險的污染物之一。在使用吸附法除坤的過程中，需要使用例如活性炭，活性氧化鋁，氧化鈦，氧化硅和許多天然和人造元素的材料。然而活性炭是廢水處理過程中比較常見的砷吸附劑，在本次研究使用活性炭并試圖通過石墨烯納米片改善其表面性質(zhì)。因此，通過向活性炭結(jié)構(gòu)中添加4.5%重量的石墨烯，使其其孔隙率增加，并且校正離子交換行為和表面負(fù)荷。在該研究中，我們測試了在不同的pH值下及砷濃度和吸附劑的影響。

　　活性炭/石墨烯復(fù)合材料吸附劑的合成

　　首先，通過石墨層片的開口機理獲得氧化石墨烯。接著制備活性炭，首先將原料放入石英管中，將反應(yīng)器置于氮氣氛下30分鐘。然后將其溫和溫?zé)嶂?50°C并保持2小時。原料在這些條件下碳化并著色為黑色粉末。為了提高活性炭效率，進(jìn)行其表面活化以在兩步預(yù)活化過程下進(jìn)行石墨烯復(fù)合物合成反應(yīng)。在第一步中，首先，將10g活性炭粉末與20g活化劑混合，并將混合的復(fù)合粉末加入到密閉容器中的300ml蒸餾水中。然后，將生成的溶液在70°C下加熱7小時。在加熱過程中，水不能蒸發(fā)，并且該過程在稀釋的水性介質(zhì)中進(jìn)行。該作用使活性炭變得更多孔。然后，用濾紙使混合物變得光滑，將光滑的混合物在80℃的烘箱中干燥1小時。將干燥的粉末置于管狀石英反應(yīng)器中，并在中性氣體中將粉末加熱1小時。從反應(yīng)器中提取粉末。活性炭混合物過濾并用溫蒸餾水洗滌數(shù)次以除去剩余的和額外的化學(xué)品。將氧化石墨烯和活性炭混合加熱得到復(fù)合材料。

　　圖1：活性炭復(fù)合材料的XRD光譜。

　　根據(jù)圖1(a)，可以看出，氧化石墨烯形態(tài)的晶體結(jié)構(gòu)，這意味著石墨的開放過程成功地實現(xiàn)了與濃酸氧化反應(yīng)的板。而在圖1(b)中，峰值已經(jīng)移動到26.5度的點，并且其強度非常低。該標(biāo)準(zhǔn)是具有雙鍵的碳晶結(jié)構(gòu)，不存在氧化基團(tuán)，這已在純石墨烯結(jié)構(gòu)中觀察到。結(jié)果，制造經(jīng)歷的活性炭復(fù)合物的過程導(dǎo)致氧基團(tuán)已從復(fù)合結(jié)構(gòu)中除去。它還表明合成的復(fù)合結(jié)構(gòu)沒有任何非碳鍵，換句話說，在其結(jié)構(gòu)中沒有額外的污染物。在下文中，比較了兩種類型的石墨和合成復(fù)合材料，如圖2所示。

　　圖2：拉曼光譜：(a)石墨烯(b)活性炭復(fù)合物。

　　活性炭的吸附性能和過程變量的評估系統(tǒng)

　　間歇式反應(yīng)器系統(tǒng)已經(jīng)在實驗室規(guī)模中用于進(jìn)行水中砷的吸附和去除過程。根據(jù)圖3，已經(jīng)使用的系統(tǒng)由雙頭反應(yīng)器組成，其內(nèi)部容積為300cc，這是一種吸附反應(yīng)的環(huán)境。在吸附過程中，循環(huán)器已用于轉(zhuǎn)移所需溫度并保持試劑流入反應(yīng)器的第二壁。該反應(yīng)器配備有機械攪拌器系統(tǒng)，該系統(tǒng)可以在不同時期控制攪拌器的速度。在攪拌棒的末端，兩個平行葉片以高于反應(yīng)器底部1厘米的角度放置，該反應(yīng)器由聚合物和中性材料制成，目的是混合廢水和在吸附過程中使用在容器末端不吸附沉積的活性炭。該系統(tǒng)提供了研究吸附過程中混合速度的機會。為了提供所需的加熱，也可以使用配備有電加熱器的磁力攪拌器。兩種活性炭吸附劑和石墨烯/活性炭復(fù)合材料的砷吸附工藝已經(jīng)在45°C水中用含有三價砷的200cc廢水用700rpm的磨料攪拌器進(jìn)行，其結(jié)果是相互比較。這些過程在不同時間和不同濃度的水中砷和不同濃度的活性炭和pH值下重復(fù)進(jìn)行。

　　圖3：吸附反應(yīng)器系統(tǒng)的示意圖。

　　通常觀察到活性炭復(fù)合物中的吸附速率高于活性炭，因此在相同條件下由于石墨烯對孔隙率的積極作用。吸附總量從6.6%增加到9.3%，在120分鐘內(nèi)使用200mg石墨烯/活性炭復(fù)合物時，對于濃度為100mg的流出物，其中砷吸附量較高，為42.4%。據(jù)觀察，由于廢水中存在更多的砷并且在轉(zhuǎn)移到吸附劑水平時產(chǎn)生傳質(zhì)阻力，增加廢水中砷的濃度會降低吸附量。在這種情況下，通過比較活性炭的吸光度值，觀察到相同的現(xiàn)象，隨著吸附量減少約2.5%。因此，在存在大濃度的砷的情況下活性炭吸附砷的量是反比例的，并且它可以用作吸附中的補充方法�？梢钥闯觯�由于邊緣處的電子交換和石墨烯體的結(jié)構(gòu)缺陷，活性炭結(jié)構(gòu)中石墨烯的存在增加了吸附性能。然而，吸附過程的時間對它沒有任何顯著影響，基于這項研究，如果要求使用石墨烯/活性炭吸附少于1%的廢水中的砷，必須增加吸附時間兩次。此外，如果需要使用活性炭吸附少于1%的廢水中的砷，吸附時間必須增加2.3倍。結(jié)果，石墨烯提高了吸附速率，加速了吸附過程，并對該過程的經(jīng)濟(jì)性產(chǎn)生了積極影響。因此，由于可忽略的差異和吸附時間對石墨烯的存在的非常小的影響，建議在60分鐘的吸附時間作為該過程的時間點。

　　圖4：活性炭在各種實驗室條件下pH對砷去除的影響的比較。

　　根據(jù)圖4，觀察到在所有實驗中隨著pH的增加，吸附量增加。通常，可以看出，由于在酸性環(huán)境中砷的吸附競爭，流出物的pH的降低受到吸附量的強烈影響。此外，觀察到在較低的pH值下，吸附量減少，但強度在不同條件下變化。當(dāng)僅使用活性炭吸附劑時，pH影響的是活性炭吸附條件，其吸附變化6.1%。一般來說，砷的較大吸附量下降了6.3%，當(dāng)在60和120分鐘時取出200毫克復(fù)合活性炭時，這與稀釋的砷濃度有關(guān)。因此，應(yīng)注意吸附過程的時間對砷吸附量沒有顯著影響。為了更好地評估時間對吸附的影響，在60分鐘的時間內(nèi)將吸附過程相互比較。觀察到在相同條件下，在活性炭內(nèi)石墨烯的存在增加了砷吸附量。

　　活性炭作為工業(yè)廢水中砷吸附比較合適，效果比較好的吸附劑之一，具有良好的性能，可在120分鐘內(nèi)從廢水中分離出約86.6%的砷。由于活性炭進(jìn)行的吸附過程與孔隙率和離子交換有關(guān)，因此試圖通過改變其結(jié)構(gòu)來升級這些參數(shù)。為此目的，在本研究中使用具有非常高孔隙率和陰離子表面電荷的石墨烯結(jié)構(gòu)作為摻入物質(zhì)。已經(jīng)觀察到，活性炭結(jié)構(gòu)中石墨烯的存在引起砷吸附量的顯著增加，因此在合適條件下，吸附率增加至91.8%。另一方面，超過60分鐘的吸附時間對吸附?jīng)]有任何顯著影響，并且由于需要較短的時間來平衡較大吸附，該過程顯得更經(jīng)濟(jì)。此外，通過觀察廢水pH的影響，由于在復(fù)合活性炭吸附砷的速率下溶解離子電位差的力，石墨烯性能在較高pH值下得到改善。因此，可以通過調(diào)節(jié)廢水的pH來控制，并且使用校正的石墨烯結(jié)構(gòu)可以容易地控制吸附過程并提高吸附效率。

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