四溴雙酚A被廣泛用作紙張，紡織品和塑料產(chǎn)品中的添加劑或阻燃劑，尤其是電子產(chǎn)品，可以減少易燃性。問題是在水，沉積物，滲濾液等環(huán)境樣品中檢測到四溴雙酚A。由于它會對人與環(huán)境有害，因此，工業(yè)上需要去除后才能排放，去除方法包括氧化，熱解和吸附等。其中，活性炭吸附由于其廉價，效果好和便于后續(xù)操作而成為比較受歡迎的處理方法之一。但是商業(yè)活性炭的原材料椰子殼，木材，煤等成本越來越高導(dǎo)致使用活性炭大規(guī)模廢水處理的價格變高了。所以我們要開發(fā)一種比較便宜好獲取的植物材料來大規(guī)模生產(chǎn)合適的活性炭。

　　本研究利用好獲取的植物材料制備了一種新型多組活性炭，研究了水性四溴雙酚A的吸附性能和特異性機理。制備后，測定活性炭的物理化學(xué)特征。然后探討了不同外源因素對吸附的影響，推導(dǎo)出相關(guān)的推動因素，包括初始pH，離子強度等。。此外，多種模型描述了吸附動力學(xué)和熱力學(xué)，分析了吸附性能和機理。最后，還研究了活性炭的再生和再循環(huán)�；�于這些結(jié)果，獲得并改進(jìn)了對吸附機理的深入理解以及活性炭的吸附。

　　易獲取廉價植物制成的活性炭的特征

　　經(jīng)過多次測量來表征制備的活性炭的物理化學(xué)性質(zhì)。首先，通過TEM和SEM圖像證明了活性炭的形態(tài)和微觀結(jié)構(gòu)(圖1)�；钚蕴康腡EM觀察表明，碳具有顯著分層的多孔結(jié)構(gòu)，具有蜂窩狀形狀(圖1a)。并且SEM(圖1b)觀察呈現(xiàn)出在活性炭上具有孔的粗糙且不規(guī)則的表面。根據(jù)BET結(jié)果，它可能與吸附劑的孔隙率有關(guān)，因此導(dǎo)致高比表面積達(dá)到900左右�？讖椒植记�線在圖1c表示。此外，活性炭的等電點是根據(jù)pH值的函數(shù)從zeta電位的變化趨勢中確定的。如圖1d所示活性炭表面在非酸性條件下是電負(fù)性的。

　　圖1：活性炭的SEM(a)和TEM(b)孔徑分布(c)pH(d)活性炭的zeta電位。

　　吸附實驗方法

　　對于典型的批量實驗，將15mg活性炭加入100ml四溴雙酚A溶液中，在250ml燒瓶中在給定pH下選擇濃度。然后將燒瓶置于溫控培養(yǎng)搖床中，在給定溫度下以175rpm轉(zhuǎn)速。以指定的時間間隔對上清液取樣，并通過0.22μm過濾器過濾用于分析。所有實驗一式三份進(jìn)行，平行實驗之間的差異小于5%。使用的所有玻璃器皿通過超聲波在40kHz下清潔30分鐘，然后在使用前干燥。

　　環(huán)境因素對四溴雙酚A吸附的影響

　　pH是影響吸附性能的重要因素之一，它決定了活性炭表面的表面電荷以及溶液中吸附質(zhì)的現(xiàn)有形態(tài)�？紤]到四溴雙酚A在非堿性溶液中的不溶性，在初始pH值在9.0-12.0范圍內(nèi)變化的情況下進(jìn)行實驗。如圖2所示，吸附在活性炭上的四溴雙酚A減少了84%，溶液中初始pH值從9.0增加到12.0，表明堿性條件不利于吸附。根據(jù)pH的函數(shù)分子和陰離子形式的分布，在堿性條件下，四溴雙酚A主要被電離成單價或二價陰離子。隨著pH值超過9.0，則活性炭表面上的這些官能團(tuán)的脫質(zhì)子化了，例如-COO-，-O-，等。導(dǎo)致吸附能力的降低是由于活性炭表面之間的增強的靜電斥力和四溴雙酚A。此外，由于強堿性溶液中氫鍵的減少，這是由增強的電荷排斥阻止的，當(dāng)pH從10.0增加到12.0時，活性炭對四溴雙酚A吸附嚴(yán)重降低。

　　圖2：初始pH對用活性炭吸附四溴雙酚A的影響。

　　腐殖酸在通過死亡植物的微生物降解而衍生的天然水中普遍存在，其總是伴隨四溴雙酚A。因此，它的共存對四溴雙酚A的吸附效果是有影響的。根據(jù)四溴雙酚A在不同濃度腐殖酸下被活性炭吸附的結(jié)果(圖3)，當(dāng)腐殖酸濃度小于10mg L-1時，吸附容量顯著降低，而隨著腐殖酸濃度的持續(xù)增加，活性炭吸附四溴雙酚A增強。腐殖酸的基本結(jié)構(gòu)是芳香環(huán)和脂環(huán)環(huán)，與羧基，羰基，醌基，羥基和甲氧基連接。所有這些結(jié)構(gòu)都可以形成π-π相互作用，與活性炭形成氫鍵，這可能是由于腐殖酸和四溴雙酚A在活性炭上的競爭性吸附，從而降低了四溴雙酚A的去除效率。高濃度腐殖酸吸附的輕微增加可能是由于游離四溴雙酚A吸附到吸附到活性炭表面的腐殖酸。

　　圖3：腐殖酸對使用活性炭吸附四溴雙酚A的影響。

　　活性炭對四溴雙酚A的吸附機理

　　根據(jù)先前研究的多種吸附動力，包括靜電相互作用，氫鍵，π-π相互作用，疏水效應(yīng)等。基于這些結(jié)果，進(jìn)一步提出了四溴雙酚A在活性炭表面上的可能吸附過程(圖4)。由此可以推斷，由于苯環(huán)和活性炭表面上的-OH基團(tuán)，π-π相互作用可能在吸附過程中起重要作用，因為給電子官能團(tuán)可能增強四溴雙酚A芳環(huán)的π-給體強度。氫鍵也對吸附產(chǎn)生顯著影響，活性炭可作為氫鍵供體，依賴于-OH基團(tuán)和表面上的芳環(huán)，產(chǎn)生更好的吸附能力。此外，根據(jù)動力學(xué)模型分析的結(jié)果，吸附劑和吸附物之間可能存在電子交換或共價鍵。

　　圖4：使用活性炭吸附四溴雙酚A的示意圖。

　　本研究采用廢棄易獲得的植物材料制備活性炭，其表面具有豐富的官能團(tuán)，可很好的去除四溴雙酚A，對有機污染物具有良好的吸附性能。在多重表征和實驗分析的基礎(chǔ)上，證實了π-π相互作用和氫鍵是吸附的主要推動力。對吸附性能和機理的深入了解將為活性炭在廢水處理中的應(yīng)用提供有價值的數(shù)據(jù)。

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